No precisó las razones de la renuncia del diplomático argentino, que se produce antes de la salida del cargo del jefe inspector Herman Nackaerts, prevista este año.
Nackaerts, de nacionalidad belga, condujo junto a Grossi las negociaciones infructuosas del año pasado con Irán sobre su controvertido programa nuclear.
Teherán asegura que su programa persigue fines pacíficos, mientras que Occidente sospecha que está destinado a fabricar una bomba atómica.
En una serie de reuniones en Viena y Teherán, los dos diplomáticos habían intentado sin éxito obtener que Irán autorice a los inspectores de la AIEA mayor acceso a sus instalaciones nucleares.
El finlandés Varjoranto sustituirá a Nackaerts como jefe de los inspectores de la ONU, a partir de octubre. El director de la AIEA, Yukiya Amano, fue por su parte reelecto el mes pasado para un segundo mandato de cuatro años, que comenzará en diciembre próximo.